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汪成教授课题组在柔性三维共价有机框架取得重要进展

来源: 作者: 更新时间:2021-01-27

新闻网讯(通讯员化苑)国际权威期刊《美国化学会志》近期(Journal of the American Chemical Society)发表ku游官网登录入口汪成教授课题组的最新研究成果,该研究证实可通过柔性前体来构筑三维共价有机框架。

论文题为“A Crystalline Three-dimensional Covalent Organic Framework with Flexible Building Blocks”(《一种含有柔性结构基元的晶态三维共价有机框架》)。2018级博士研究生刘晓玲和黎建博士(北京大学)为论文共同第一作者,汪成与北京大学孙俊良研究员为共同通讯作者。

共价有机框架(COFs)是一类新兴晶态有机多孔材料,在众多领域展现出广阔的应用前景。当前,COFs的研究主要集中在二维 COFs,而三维 COFs的报道较少,因为其合成驱动力主要来自于共价键的形成,很难从原子层面对三维框架的成键过程进行精准控制。所以,当前所报道体系都是由刚性基元构筑的。从理论上讲,由柔性前体也可制备三维 COFs,而且有可能赋予材料特殊的柔性特质。但是,此合成极具挑战性,而且柔性基团的引入将带来结构缺陷和构型多样等问题,结构表征非常困难,相关研究未见报道。

汪成等人设计了含有C-O单键的柔性前体,通过该课题组前期所提出的“4+4”连接方式(J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 3302; J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 8705; Acc. Chem. Res. 2020, 53, 2225),成功合成了首例含有柔性基元的高结晶性三维COFFCOF-5)。然后,他们利用旋转电子衍射技术(cRED)技术并采取类似蛋白质结构解析的方法,通过17cRED数据叠加,成功解析出FCOF-5的晶体结构。很有意思的是,在溶剂蒸汽吸脱附过程中,FCOF-5晶体结构发生可逆的溶胀-收缩变化,展示出特征的呼吸效应现象。此研究充分说明,由柔性前体也可构筑三维 COFs,而且柔性基团的引入可赋予三维COFs特殊的动态性质,是一类全新的柔性多孔晶体材料。

论文链接: https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.0c12505


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